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14

2023

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06

Nano Research：基于“層間工程”策略實(shí)現(xiàn)三維石墨烯電導(dǎo)率的雙向調(diào)控

作者:

　　三維石墨烯由于其規(guī)整的結(jié)構(gòu)和優(yōu)異的力學(xué)特性，在柔性傳感、儲(chǔ)能、環(huán)境凈化等領(lǐng)域有廣泛應(yīng)用。然而，其實(shí)際應(yīng)用仍面臨一個(gè)巨大挑戰(zhàn)，即如何在高度可控的水平上調(diào)節(jié)其導(dǎo)電性能，以滿足各種導(dǎo)電水平的應(yīng)用需求。眾所周知，三維石墨烯的電子性質(zhì)取決于官能團(tuán)和電子π共軛體系。大量的官能團(tuán)懸浮在氧化石墨烯（GO）平面上，能破壞三維石墨烯的電子π體系，使其導(dǎo)電性惡化。為提高三維石墨烯的導(dǎo)電性，熱退火和化學(xué)還原工藝廣泛應(yīng)用于去除GO納米片的官能團(tuán)。但這種方法不可避免地導(dǎo)致三維石墨烯嚴(yán)重的力學(xué)性能衰減，因?yàn)槿S石墨烯的孔壁和支柱在還原處理后變?nèi)酢８鼮橹匾氖牵壳暗难芯恐荒軉蜗虻靥岣呷S石墨烯的導(dǎo)電性；但在許多實(shí)際應(yīng)用中，有效地降低三維石墨烯的導(dǎo)電性是迫切需要的。因此，以高度可控的方式調(diào)整三維石墨烯導(dǎo)電性仍是一個(gè)挑戰(zhàn)。

基于此，中南林業(yè)科技大學(xué)吳獻(xiàn)章課題組聯(lián)合中國科學(xué)院蘭州物化所王金清研究員提出了一種基于層間工程的新策略，即將不同分子長度的二胺分子共價(jià)功能化到氧化石墨烯（GO）納米片層間，制備出電導(dǎo)率高度可控的三維石墨烯,實(shí)現(xiàn)了三維石墨烯電導(dǎo)率的寬范圍調(diào)控（2.56-6.61 S cm^-1）。

本文要點(diǎn)：

1) 利用氫氧化鉀作為結(jié)構(gòu)誘導(dǎo)劑，通過水熱自組裝工藝制備了結(jié)構(gòu)高度有序的三維石墨烯水凝膠。作者將三維石墨烯水凝膠分別浸泡在EDA、BDA和PPD溶液中，在80°C下進(jìn)行共價(jià)功能化。在此過程中，氧化石墨烯納米片上的羥基、羧基、碳基和環(huán)氧化物基團(tuán)可通過酰化反應(yīng)與胺結(jié)合。

2) 分子鏈較短的EDA并不會(huì)擴(kuò)大三維石墨烯的層間距，但其可作為分子橋促進(jìn)電子在垂直方向上的傳輸。相比之下，分子鏈較長BDA雖然增加了分子橋提供的電荷運(yùn)輸通道，但卻會(huì)增加層間距，阻礙隧穿電流的發(fā)生。而在3DG-PPD中，PPD中的苯環(huán)提供了π電子供體，從而增強(qiáng)了三維石墨烯的電導(dǎo)率。

3) 使用VESTA進(jìn)行DFT計(jì)算，構(gòu)建了三種不同的石墨烯片層模型，并在不同二胺分子交聯(lián)后觀察層間距的變化。在二維橫截面圖中，可以明顯看到不同三維石墨烯截面中二胺分子周圍的電子密度分布有所不同。計(jì)算結(jié)果與導(dǎo)電測試結(jié)果吻合度較高，進(jìn)一步證明了通過層間工程可以實(shí)現(xiàn)三維石墨烯電導(dǎo)率的高度調(diào)節(jié)。

Hu, X., Tan, L., Wu, X. et al. Interlayer engineering in 3D graphene skeleton realizing tunable electronic properties at a highly controllable level for piezoresistive sensors. Nano Res. (2023).

信息來源：NanoResearch

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